大学院進学を考えている皆様へ
メッセージ
当研究室は新しい量子現象を発見することを目的として、固体の磁性を実験的に研究しています。研究には地道な努力が必要ですが、それ以上の醍醐味があります。たとえば、世界の誰も気づいていない新現象を見出した時には科学者は幸福感を覚えます。私の初体験は、Ｍ２の12月のことでした。とある磁性体の詳細な相図を作成していたときに、新しい量子相転移の存在に気づき、大変な感動を覚え、それが私の研究生活原点になりました。また科学者は、自分の予想通りの実験結果が出たときや、実験結果をきれいに説明できたときに、大きな達成感を覚えます。これは、例えば中性子実験を行い、物質の磁気構造を明らかにしたり、複雑な磁気励起を正しく説明したりすることで体験することが出来ます。当研究室では、このような研究の醍醐味を味わうことを一つの目標として研究を行っています。
新入生の研究テーマは、各自の希望に沿ったものとしています。最初は、先輩や研究員に実験技術などを教えてもらいながら研究を進めてもらいます。週1回研究経過報告会を行い、問題点の解決方法、今後の進め方などについて皆で議論します。修士2年になってからは、できる限り自分で研究を進めてもらいます。日本物理学会や中性子科学会などで成果発表することを目標に、努力してもらいます。博士課程に進学する学生は、独立研究者になるための修養を積んでもらいます。研究室の雰囲気知りたい方は、「研究室の日常」をご覧ください。具体的な研究内容を知りたい方は、「最近の研究成果」をご覧ください。
研究のほかに、中性子施設の他の研究室と共同で、新入生歓迎会、夏のBBQ大会、春の追い出しコンパなどで親睦を深めています。また、当研究室独自のイベントとしては、夏の富士山登山があります。
1．交替磁性体の中性子散乱
【概要】
私たちのグループでは、新しい概念の磁性として注目されている交替磁性体のマグノン（注１）のスペクトル（注２）の観測に初めて成功しました。これは、スピン（注３）励起の観点から交替磁性体を実験的に検証したといえます。交替磁性体は、最近、世界的に研究が始まった第三の磁性です。磁化（注４）がゼロであるにも関わらずスピン分裂（注５）があるという特徴から、スピンを活用するスピントロニクス（注６）デバイスの開発や超伝導物質の探索の場として注目されています。
本研究では、良質な大型単結晶MnTeを合成し、高性能中性子分光器による中性子非弾性散乱（注７）実験を行いました。その結果、交替磁性体において理論的に予想されていた、マグノンのスペクトル分裂の観測に、世界に先駆けて成功しました。さらに詳細な解析を行ったところ、観測されたマグノンは、スピン流（注８）を運ぶカイラルマグノン（注９）であることが明らかになりました。この発見は、交替磁性体の理解を深め、物質探索の新たな指針を示すとともに、スピントロニクスデバイスの進歩に貢献します。
研究の背景
磁性体のミクロな構造は、スピンが平行に整列した強磁性体（図１(a)上図）と、スピンが反平行に整列した反強磁性体（図１(b)上図）の二つに分類されてきました。ところが最近、第三の磁性体として「交替磁性体」が提案されました[1]。「スピン周辺の結晶構造まで含めた対称性により磁性体を分類する」という新しい概念を導入することで現れた新しい磁性体です。反強磁性体の場合、隣接するスピン周辺の結晶構造は同じですが、交替磁性体の場合は図１(c)上図のように異なります。左下の赤い矢印で示されている上向きスピンの周囲の結晶構造（簡略して灰色のダイヤで表されています）と、左上（もしくは右下）の青い矢印で記されている下向きスピンの周囲の結晶構造は、そのままでは重なりません。９０度回転させることによってはじめて重なります。このように、そのままずらしただけでは重ならず、回転させることによって重なるような対称性を持つ結晶構造をもち、かつスピンが反平行に配列している磁性体が、交替磁性体として分類されました。
このように新しく分類された交替磁性体では、カイラルマグノンと呼ばれる興味深い物理状態が予想されていました。カイラルマグノンはスピン流を運ぶことができる準粒子です。従来、強磁性体のカイラルマグノンが注目されてきましたが、スピントロニクスデバイスとして見ると、低周波数（GHz）でしかデバイスは動作しないという課題があります。また、有限の磁化を持つため、デバイスとしては望ましくない漏れ磁場もあります。一方、反強磁性体では、高周波数（THz）での動作が期待されていますが、マグノンのカイラリティ（注１０）が完全に打ち消しあって（図１(b)下図参照）スピン流を運ばないため、デバイスとして動作させることは困難です。これらに対し、交替磁性体は強磁性体と反強磁性体の利点を兼ね備えています。交替磁性体のマグノンは高周波数で大きくカイラル分裂することが理論的に予想されており（図１(c)下図参照）、超高速スピン流の生成が期待されています。反強磁性体のようにスピン配列が反平行となっていて磁化がゼロであり、漏れ磁場の心配がないにもかかわらず、磁化が有限の強磁性体のようなカイラルマグノンを有している点で新しいのです。このため、交替磁性体のマグノンを直接観察することは、その物質が交替磁性を有するか否かの判定のためと、デバイス応用の可能性を探るための両方の意味で重要です。交替磁性体の候補物質は数多くありますが、これまでマグノンの観測には成功していませんでした。
研究の内容
わたしたちは、交替磁性のマグノン分散を観測するために、交替磁性候補物質MnTeの良質な大型単結晶を合成しました。この物質は、磁性が観測されやすいMnイオンを含んでおり、かつ、交替磁性の特徴の一つである電子バンドのスピン分裂が光電子分光実験で報告されていたため、マグノンのカイラル分裂の観測にも適切であろうと予想しました。さらに研究グループは、大強度陽子加速器施設J-PARC物質・生命科学実験施設MLFのHRC高分解能チョッパー分光器を用いて非弾性中性子散乱実験を行いました。結晶の評価には研究用原子炉JRR-3のHODACA分光器も用いられました。
図２ (a),(c) MnTeの中性子スペクトル。それぞれ異なる運動量領域を示していますが、(a)のh = 1.33と(c)のl = -1.33は同じ運動量(-1.33, 0, -1.33)となっています。この運動量では約2 meVのマグノン分裂が観測されています。(b),(d)計算されたマグノンのカイラリティ。赤色と青色は各々異なるカイラリティを持つマグノンを示しています。灰色の実線および破線は計算されたマグノン分散を示しています。
観測された中性子スペクトルを図２(a)および(c)に示します[6]。図２(a)では、E = 30 meV以上の高エネルギーで、白丸で示されているように約2 meVのマグノン分裂が観測されました。一方低エネルギーの小さな運動量領域の周りのマグノン分散は、反強磁性体に似て、直線的に立ち上がっています。これらは、交替磁性体の存在を示す重要な証拠です。図２(c)は、別な運動量領域での高エネルギースペクトルですが、分裂したマグノン分散が運動量軸に沿って交替に伝播している様子が明瞭に観測されました。計算されたマグノン分散を、図２(b)および(d)で黒い実線と点線で示します。計算は観測された中性子スペクトルを完全に再現しました。さらに、異なるカイラリティを赤色と青色で表すと、低エネルギーでは二つのカイラリティが打ち消しあって無色となっていますが、高エネルギーでは二つのマグノンは異なるカイラリティを有し、青色と赤色が明瞭となっています。図２(d)ではカイラリティが交替的に変化することが確認されました。これらのことから、観測されたマグノンはマグノンスピン流を運ぶカイラルマグノンであることが明らかとなりました。
今後の展望
交替磁性体は、新しい概念の磁性体です。本研究でカイラルマグノンの存在が実証されたことから、マグノンスピン流生成をもたらすことが明らかとなりました。今後、様々な交替磁性体での研究が進むことで、より高速で効率的な電子デバイスが実現し、我々の日常生活にも大きな変革をもたらすことが期待されます。
[1] L. Smejkal, J. Sinova, and T. Jungwirth, Phys. Rev. X 12, 031042 (2023).
[2] T. Osumi et al., Phys. Rev. B 109, 115102 (2024), J. Krempasky et al., Nature 626, 517 (2024), S. Lee et al., Phys. Rev. Lett. 132, 036702 (2024).
[3] T. Aoyama et al., Phys. Rev. Mater. 8, L041402 (2024).
[4] A. Hariki et al., Phys. Rev. Lett. 132, 176701 (2024).
[5] M. Naka et al., Nat. Commun. 10, 4305 (2019), L. Smejkal et al., PRL 131, 256703 (2023).
[6] Z. Liu et al., Phys. Rev. Lett. 133, 156702 (2024).
【用語解説】
（注１）マグノン
数多くのスピンが運動している様子を、量子力学的に表現した物理状態のことです。古典力学的には、スピンは波のように運動しているのですが、量子力学では、そのような運動を量子化して、粒子の運動として表現します。このような粒子は準粒子と呼ばれます。自然界には数多くの準粒子が存在し、その一つがマグノンです。
（注２）スペクトル
粒子（もしくは準粒子）の持つエネルギーを運動量の関数として表したもの。
（注３）スピン
原子もしくは電子１つ１つに付随したミクロな磁石のこと。棒磁石のようにN極とS極を持ち、向きと長さを持っています。専門的には、ベクトルで表される物理量ということになります。同じ長さのスピンが全て同じ方向にそろった磁石は強磁性体と呼ばれており、互いに反平行に並んだ磁石は反強磁性体と呼ばれています。スピンが運動している状態を、スピンが励起している状態、と表現します。スピンが励起している状態を量子力学的に表現したものがマグノンになります。
（注４）磁化
磁性体全体にわたってスピンを足し合わせた物理量のこと。強磁性体では有限になりますが、反強磁性体や交替磁性体ではゼロになります。
（注５）スピン分裂
同じ運動量の上向きスピンを持つ電子と下向きスピンを持つ電子が、異なるエネルギーを持ち、電子のスペクトルが分裂していること。この用語は、マグノンのスペクトルではなく、電子のスペクトルの分裂に対して用いられていることに注意してください。
（注６）スピントロニクス
電子の電荷を活用するエレクトロニクスに加えて、スピンの自由度も利用する新しい技術のこと。
（注７）中性子非弾性散乱
中性子非弾性散乱は、中性子を試料に当てたときに散乱された中性子を分析して物質の性質を調べる実験です。中性子はスピンと強く相互作用するため、試料から散乱された中性子を分析することで、マグノンなどのスピン励起に関する情報を得ることができます。
（注８）スピン流
物質中のスピンの流れのこと。スピントロニクスで利用されます。
（注９）カイラリティ、カイラルマグノン
ある状態を鏡写しにした際に、元の状態と鏡の中の状態が重なり合わない状態を、カイラリティを有する状態、と呼びます。たとえば、時計回りに回転している状態を鏡写しにすると反時計回りに回転している状態になります。これらの状態は重なり合わないため、特定の方向に回転している状態はカイラリティを有する状態、ということになります。マグノンには、スピンが反時計回りに歳差運動するカイラリティのものと、時計回りに歳差運動するカイラリティのものと二種類あります。反強磁性体の場合、図１(b)下の矢印付き回転円で示されているように、反強磁性体の場合はそれらが両方存在するためカイラリティが打ち消しあい消失します。強磁性体の場合は、片方のカイラリティのみを持ち、スピン流を運ぶ性質があります。このようなマグノンをカイラルマグノンと呼びます。交替磁性体の場合は、同じ運動量のマグノンのエネルギーがカイラリティにより異なっているため、カイラルマグノンが存在すると予想されていました。
2．スピン系の中性子散乱
究極に小さい磁石は”スピン”と呼ばれていて、電子に付随しています。スピン同士は、あたかもマクロな磁石のように相互作用していて、その集合をスピン系と呼んでいます。マクロな固体中では1023〜1024個ものスピンが互いに平行に並んでいたり、反平行に並んでいたり、あるいは無秩序に運動していたりしています。スピンがどのような配列をしているか、また安定な配列が乱されるとどのような運動をするかは、スピン系のモデルに依存し、計算によりかなり正確に予想できます。当研究室では、様々な物質におけるスピンの集団運動を予想し、中性子散乱と呼ばれる実験技法を用いて実際に観測することで、スピン系の深い理解を目指しています。試料には主に金属酸化物を用いています。中性子散乱実験は日本原子力研究所の研究用原子炉で行っています。重要な結果が出そうな場合には、米国、ドイツ、スイスなど海外にある研究施設での実験も厭いません。当研究室の目標は職人気質の結晶育成者と熟達した中性子屋が揃って初めて可能になります。私たちと共に、深遠なるスピン系の世界に足を踏み入れてみませんか？
下の図(A)-(C)は、セシウム鉄塩化物の中性子散乱スペクトルを様々な圧力下で測定したデータです。臨界圧力以下(A,B)ではエネルギーギャップを有する一つのブランチのみ観測されましたが、臨界圧力以上(C)ではエネルギーギャップが消失し、複数のブランチが観測されました。カラープロットの範囲外でも測定は行われており、波数が0.82で２つのブランチの存在が確認されました。このデータと理論計算(D,E)を比較することで、これらのブランチは反発していることが分かりました。これにより、量子臨界性と幾何学的フラストレーションを起因とする新しいハイブリッド状態が実現していることが明らかとなりました。詳細は、物性研のプレスリリース記事もしくは原著論文をご覧ください。
プレスリリース
https://www.issp.u-tokyo.ac.jp/maincontents/news2.html?pid=8912
原著論文
https://advances.sciencemag.org/content/5/10/eaaw5639
3．酸素超結晶の研究
身近な酸素分子が磁性を有することは古くから知られていました。気体の状態では分かりにくいですが、90Ｋくらいにして液体にすると、磁石に反応する様子を観察できます。最近、ナノスケールの細孔を有する金属錯体に、酸素分子を吸着させると、細孔内で分子が規則正しく配列し、酸素分子による超結晶が実現することが知られてきました。私たちは、酸素超結晶の磁気的な運動を明らかにするために、中性子散乱を用いた実験的研究を行っています。
4．新しい量子スピン系物質の探索
スピン系の研究をするにあたり、スピンの幾何学的配置はきわめて重要です。スピンが直線的に並んでいる場合、平面的に並んでいる場合、3次元的に並んでいる場合など、ケースバイケースでスピン系の性質は異なってきます。どのような性質を示すか、理論的には明らかにされているものの、厳密な実験的検証がなされたものは数少ないのが実情です。それは”理想的な”物質を探すことが容易ではないからです。そこで当研究室では、様々な幾何学的フレームワークを有するスピン物質を始めとして、面白そうな磁性を発現しそうな物質の探索をしています。試料の合成、評価、磁性の測定を行うことにより、理論的予想の実験的検証を目指しています。
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